Durch Schenkung erhielten die Hochfreien von Lengenbach die Herrschaft Neulengbach. Otto III. von Purgstall, Rehberg und Lengenbach errichtete nach der Veste (Kirchenburg) in Altlengbach eine weitere Burganlage mit Bergfried, Palas und kleinerem Nordwestturm in Neulengbach.

Die Lengenbacher zählten zu den bedeutendsten Adelsgeschlechtern der damaligen Zeit. Sie zeichneten Urkunden und traten in ihrer Funktion als Domvögte von Regensburg als Zeugen auf. Ihnen kommt eine große Bedeutung bei der Erschließung des Wienerwaldes zu. Gäste auf der Burg, die Mittelpunkt des höfischen Lebens bildete, waren Minnesänger wie Gottfried von Totzenbach und später Dietmar von Aist, Ulrich von Li(e)chtenstein und Neidhart von Reuenthal.

Am Ende der Herrschaft der ersten „Dynastie“ der Lengenbacher im Jahr 1236 zählten mehr als 20 Burgen zu ihrem Besitz.

Die im landesfürstlichen Besitz befindliche Burg wurde vielfach verpfändet, da die Habsburger stets in Geldnöten waren. Dieser Umstand änderte sich erst mit Rudolf Khuen von Belasi (auch Belasy/Belassy), dem es 1573 gelang, die Burg Neulengbach als freies Eigen zu erwerben. Er war Freiherr zu Neulengbach (Lempach oder Lembach), geheimer Rat am Hof zu Wien, Vorschneider von Kaiser Ferdinand I., Oberstallmeister von Kaiser Maximilian II. und Rudolf II. Die mittelalterliche Burg wurde ausgebaut und erweitert im Stil der Spätrenaissance.

Zu weiteren baulichen Veränderungen kam es unter den Grafen Pálffy bis 1670. Nun war die vierflügelige Anlage nach allen Seiten hin geschlossen – gerade rechtzeitig vor der zweiten osmanischen Belagerung Wiens im Jahr 1683. Die erfolgreiche Verteidigung der Burg gegen die Türken verdankten die Neulengbacher, Gräfin Sidonie Agnes von Pálffy. Nachfolgende Besitzer waren die Bartholotti v. Partenfeld, die Fürsten Lubomirsky, Freiherr Karl Abraham Wetzlar von Plankenstern, die Grafen Fries und schließlich die Fürsten von und zu Liechtenstein – sie waren die letzten adeligen Besitzer.

Von 1909 bis zum Beginn des Jahres 1912 betrieb die ehemalige Schauspielerin des Wiener Carl Theaters Olga Jauner (Künstlername: Blumé) eine Pension im Schloss mit angeschlossener Wasserheilanstalt. Im Jänner 1912 aber brach ein Brand in der Hochburg aus welches nahezu die gesamte Inneneinrichtung vernichtete. Während des Ersten Weltkrieges war die Anlage noch in Liechtensteinischem Besitz, wurde aber nicht mehr für private Veranstaltungen genutzt, sondern diente als Gefangenenlager für russische Offiziere.

1920 kaufte die Gemeinde Wien das Burgschloss und errichtete ein Erholungsheim für Lehrmädchen.